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他の収容所と同様、ブッヘンヴァルトの人口は1938年11月の「水晶の夜」の後に急増し、16歳から60歳のユダヤ人男性が逮捕され、投獄されました。 それらの囚人の多くは、ドイツ国外に行き場を見つけることができれば、その後釈放されました。

ブッヘンヴァルトの人口は、数も構成も変化しました。 第二次世界大戦勃発後、ブッヘンヴァルトには政治犯の収容が続き、後にはポーランド人も収容されました。 ほとんどの収容者は、近くの作業場で奴隷労働者として24時間12時間交代で働いていました。 水晶の夜の後には約18,000人、戦争前夜には11,000人、1944年末までには63,000人、1945年2月には86,000人の収容者がいたという。

ブッヘンヴァルトが悪名を馳せたのには多くの理由があります。 この収容所は厳格な規律のもとに運営されており、1939年から1945年の間、「ブッヘンヴァルトの魔女」と呼ばれたイルゼ・コッホは、SS司令官カール・オットー・コッホの妻であり、悪名高いサディスティックな人物でした。 囚人たちは気まぐれに殺され、イルゼ・コッホは犠牲者の皮を剥いでブックカバーやランプシェードなどの家庭用品にするのが好きだったと言われています。 ガス室はありませんでしたが、病気、栄養失調、疲労、殴打、処刑などで毎月数百人が亡くなっていました。 囚人の大部分は、近くの石切り場で死ぬほど働かされ、飢えていました。 収容所の記録によると、ブッヘンヴァルトには、少なくとも30カ国から来た24万人の囚人が収容されていました。

1942年以降、ブッヘンヴァルトにはWaffen-SS衛生研究所のチフス・ウイルス研究部門という医学研究のための公式部門が置かれ、医師（Waldemar Hovenなど）や技術者が収容者に対するウイルス感染やワクチンの効果をテストしていました。

1944年8月24日、アメリカ陸軍航空隊は、ブッヘンヴァルトに隣接する巨大な工業団地を攻撃しました。 この工場では、ドイツの「復讐兵器」であるV-2ロケットの部品が製造されており、連合国が支配するヨーロッパ全域の民間人を攻撃するために使用されていました。 この空襲は戦争の中でも最も正確なものの一つで、収容所自体には被害がなかったものの、工場で労働していた数百人の囚人たちは、親衛隊の警備員が身を隠すのを拒んだために殺された。

1945年4月6日、ブッヘンヴァルトから約2万8500人の囚人が避難し、4人に1人が死ぬという死の行進が行われました。 1945年4月11日、アメリカ第6機甲師団のパトロール隊であるアメリカ軍が到着する直前に、ドイツ軍の警備員や将校は逃げ出し、収容者たちが引き継いだ。 1945年4月11日、アメリカ軍（第6機甲師団）が到着する前に、ドイツ軍の警備員や将校は逃げ出し、収容者が引き継いだ。 収容所の管理は米軍が行ったが、収容所はソ連が占領しているドイツ国内にあったため、間もなく赤軍に引き渡された。

1950年に収容所が閉鎖された際、建物のほとんどは破壊されましたが、コンクリート製の監視塔などの構造物は残っています。 解放直後に建てられた仮設の慰霊碑は、1958年に石造の慰霊碑で補完されました。